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論文

Investigation of hydrogen superoxide adsorption during ORR on Pt/C catalyst in acidic solution for PEFC by high energy resolution XAFS

山本直生*; 松村大樹; 萩原悠人*; 田中啓偉*; 長谷川優太*; 石井賢司*; 田中裕久*

Journal of Power Sources, 557, p.232508_1 - 232508_10, 2023/02

https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2022.232508

被引用回数：2 パーセンタイル：29.01(Chemistry, Physical)

Oxygen Reduction Reaction (ORR) is one of the key electrochemical reactions, especially in Polymer Electrolyte Fuel Cells (PEFCs). In this work, the reaction pathway and intermediate species such as molecular-type oxygen during ORR were discussed. High energy resolution X-ray absorption fine structure spectra at the Pt L $_{3}$ -edge were obtained to observe the electronic structure of Pt catalyst. Carbon-supported Pt nanoparticles as powder catalysts were used for measurement as more realistic conditions, and the species adsorbed on the Pt nanoparticles were analyzed while controlling under the potentials in acidic electrolyte solution with N $_{2}$ or O $_{2}$ gas bubbling. Molecular-type oxygen adsorption species is observed only in the O $_{2}$ -bubbled electrolyte solution. This intermediate adsorption species is assigned to a hydrogen superoxide.

論文

Electrochemical adsorption on Pt nanoparticles in alkaline solution observed using in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

草野翔吾*; 松村大樹; 石井賢司*; 田中裕久*; 水木純一郎*

Nanomaterials (Internet), 9(4), p.642_1 - 642_14, 2019/04

https://doi.org/10.3390/nano9040642

被引用回数：7 パーセンタイル：37.59(Chemistry, Multidisciplinary)

The oxygen reduction reaction (ORR) on Pt/C in alkaline solution was studied by in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy. To discuss the X-ray absorption near-edge structure (XANES), this paper introduced the rate of change of the (RCD), which is an analysis method that is sensitive to surface adsorption. The surface adsorptions as hydrogen (below 0.34 V), superoxide anion (from 0.34 V to 0.74 V), hydroxyl species (from 0.44 V to 0.74 V), atomic oxygen (above 0.74 V), and -PtO $_{2}$ (above 0.94 V) were distinguished. It is clarified that the catalytic activity in an alkaline solution is enhanced by the stability of atomic oxygen and the low stability of superoxide anion/peroxide adsorption on the platinum surface.

論文

Pt, PtCo触媒表面の酸素吸着に及ぼす水の影響

Cui, Y.-T.*; 原田慈久*; 丹羽秀治*; 尾嶋正治*; 畑中達也*; 中村直樹*; 安藤雅樹*; 吉田利彦*; 石井賢司*; 松村大樹

NanotechJapan Bulletin (インターネット), 11(4), 6 Pages, 2018/08

固体高分子形燃料電池の正極には白金ナノ粒子触媒が使用されているが、加湿によって活性化過電圧が発生して性能が低下することが知られている。この原因を解明し、低減する技術を確立することが、燃料電池の性能向上とコスト低減に向けた喫緊の課題となっている。しかしながら、従来の方法で測定した白金ナノ粒子触媒のX線吸収スペクトルでは、白金の内殻正孔の寿命によるスペクトル幅の広がりで微細な構造がぼやけてしまい、吸着に起因する電子状態の変化を捉えることが困難であった。そこで本研究では、非弾性X線散乱装置を利用した高分解能型の蛍光X線吸収分光法による測定を行った。結果、酸素が水と共存することにより、白金の酸化を促進することが明瞭に検出でき、実験的に初めて明らかにすることができた。本来、触媒である白金は反応前後で不変であるべきものであるが、この反応では、白金上で酸素が水と共吸着することにより安定化して反応の進行を遅らせた結果、過電圧がより大きく生じていると解釈できる。また、白金コバルト合金ナノ粒子についても調べたところ、酸素と水の共吸着による酸化促進効果がほとんど起こらないことを見出した。

論文

Wetting induced oxidation of Pt-based nano catalysts revealed by high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

Cui, Y.-T.*; 原田慈久*; 丹羽秀治*; 畑中達也*; 中村直樹*; 安藤雅樹*; 吉田稔彦*; 石井賢司*; 松村大樹; 陰地宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05

https://doi.org/10.1038/s41598-017-00639-1

被引用回数：19 パーセンタイル：49.58(Multidisciplinary Sciences)

In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H $_{2}$ O and O $_{2}$ adsorbed on Pt and Pt $_{3}$ Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (H $_{2}$ O adsorption O $_{2}$ adsorption O $_{2}$ + H $_{2}$ O coadsorption) suggests that cooperative behavior between O $_{2}$ and H $_{2}$ O adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O $_{2}$ /H $_{2}$ O adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.

口頭

高分解能X線吸収分光による酸及びアルカリ溶液中での白金微粒子電極触媒の電位依存吸着種解明

松村大樹

no journal, ,

高分解能XAFS法は金属微粒子触媒における表面吸着構造の細かな同定に役立つ手法である。本研究においては、電極触媒としての炭素担持白金金属微粒子触媒にこの手法を適用した。白金微粒子電極触媒は酸性溶液においてもアルカリ性溶液においても燃料電池の電極触媒として使用されている。特にカソード電極における酸素還元反応に対して重要な役割を担っているが、反応様式においては未だ不明な点もある。高分解能XAFS法を利用して酸及びアルカリ溶液中で電位を制御しながら白金微粒子電極触媒に対する高分解能XAFSを測定した結果、白金微粒子表面において電位に応じて吸着種が逐次変化していく様子を観測することができた。特に、酸溶液中においても分子状酸素の吸着が狭い電位領域で存在することを見出し、酸素還元反応の反応様式の一端を明らかにすることができた。